摘要
气体扩散层（GDL）作为质子交换膜燃料电池（PEMFC）的关键组成材料之一，其性能的好坏将直接影响PEMFC的安全性能和使用寿命。而炭纸作为GDL的支撑层，其结构与性能又对GDL有一定的影响。碳/碳复合材料因其优异性能，常被用来制备炭纸。PEMFC在工作时会产生大量的热，为保证PEMFC内部温度的均匀分布和散热，需要保证炭纸具有一定的化学稳定性和热稳定性，尤其是炭纸的导热性能，因此，研究炭炭复合材料的导热机理尤其重要。
关键词：炭炭复合材料、气体扩散层、导热机理
引言
所有物质的热传导，都是物质内部微观粒子相互作用碰撞的结果。在液体和气体中，热量的传递通常是通过分子或原子间相互作用或碰撞来实现的，即分子或原子导热。在无机非金属材料中，热量的传导是通过晶格或晶体点阵的振动来实现的。晶格振动的能量是量子化的，晶格振动的量子称为声子，所以无机非金属材料的热传导是通过声子相互作用来实现的，即声子导热。当然在高温时无机非金属材料中的电磁辐射传热的比重增大，也存在光子导热。在金属中的电子不受束缚，所以电子间的相互作用或碰撞是金属材料导热的主要形式，即电子导热。此外，由于金属是晶体，所以晶格或点阵的振动，即声子导热也有微小的贡献。
现代热传导理论指出：在所有固体材料中，热传导是靠晶格原子的热振动和自由电子的流动而实现的，对于多数金属来说，自由电子的导热是主要的，对于非金属而言导热机构主要是晶格的热振动。量子理论认为晶格振动是量子化的，称这种“量子”为“声子”。在室温下，影响声子导热系数的主要因素归结为声子运动的平均速度和声子的自由程，声子导热系数随声子运动的平均速度或声子的自由程的增大而增大。
1.石墨化程度对炭炭复合材料
导热系数的影响
炭炭复合材料属无机非金属材料，从宏观上考虑是一种多相非均质混合物，基本结构为乱层石墨结构或介于乱层石墨结构与晶体石墨结构之间的过渡形态。但炭炭复合材料的微观结构单元仍是石墨片层结构，石墨片层上存在可以运动的由共轭电子组成的高活性的离域大π键，而石墨片层之间又是弱于非金属共价键的范德华作用力，物质的结构决定其性质，这些结构特点决定了炭炭复合材料特殊的热物理性能。所以对于炭炭复合材料来说，导热机理应该是介于金属材料和非金属材料之间，既有声子导热，又有电子导热。
赵建国[1]等对炭炭复合材料在不同温度下的导热性能进行了研究，研究发现炭炭复合材料的导热机理介于金属材料和非金属材料之间，即有声子导热，又有电子导热。在实验温度范围内，导热系数随温度升高而增大。随炭炭复合材料石墨化程度的增大，晶体微观结构渐趋完整，石墨片层的有序度增加，材料的导热性能增强。对于高密度的碳/碳复合材料，因为晶粒间联通状态良好，热传导载体运动的路径畅通，所以导热系数高。碳纤维及围绕纤维生长的热解碳是热传导的有效通道，所以沿纤维增强方向的导热系数高。
张福勤[2]等研究发现，炭炭复合材料是一种界于乱层结构与石墨晶体之间的材料，它的导热主要依靠声子。随着石墨化度的升高，石墨微晶尺寸增大、结构渐趋完整，声子运动的平均速度、声子的平均自由程逐渐增大，从而导致导热系数逐渐升高。室温导热系数随石墨化度升高呈加速上升趋势，导热系数各向异性，在相同石墨化度下，平行于层面方向的约为垂直方向的2倍，随着石墨化度的升高，微晶尺寸增大，两个方向的导热系数均呈现上升趋势。
于澍[3]等研究了影响炭/炭复合材料导热系数的主要因素：炭纤维取向；热处理温度和CVD热解炭的结构。结果表明：在炭/炭复合材料中，影响炭/炭复合材料导热系数的主要因素是CVD热解炭结构；以粗糙层结构为主的CVD热解炭，导热系数高；热处理温度对材料导热系数的影响不及CVD热解炭的微观结构对其的影响。
姚彧敏[4]等采用国产沥青基碳纤维与中间相沥青制备多孔炭炭复合材料，通过化学气相渗透法与前驱体浸渍裂解法复合工艺增密，经不同温度高温热处理后制备单向C/C复合材料和两向正交 C/C复合材料。利用SEM，XRD对不同温度热处理的材料进行微观结构分析，并结合导热机理，分析材料导热性能。结果表明：2300℃热处理后，高导热C/C复合材料结构致密，单向C/C复合材料X向（平行于碳纤维轴向）、两向正交C/C复合材料X向、Y向表现出优异的导热性能；3000 ℃热处理后，C/C复合材料石墨片层结构明显，石墨化度提高了18.84%，微晶尺寸增大，导热性能进一步提高。
Robert[5]等测量了石墨化和非石墨化CL的热导率，压实压力范围为3和23 bar。石墨化CL的导热系数为0.12±0.05 WK–1m–1，而非石墨化的CL电导率为0.061±0.006WK–1m–1，均在10 bar压实压力下。这些结果表明，催化剂材料的石墨化导致CL的热导率加倍。这一重要发现弥合了为数不多的现有研究。此外，还构建了一个2D热模型来表示结果对燃料电池内部温度分布的影响。
2.研究炭炭复合材料导热系数的
模型和方法
研究炭炭复合材料导热系数的方法有很多种，如
（1）光纤布拉格光栅传感技术；
（2）引入几何属性，如相交纤维角、特征距离/长宽比等；
（3）构建导热系数与温度和铂负载之间的函数等。
另外，设计适合的模型可以更好地预测碳/碳复合材料的导热系数，常见的模型包括：
（1）三维两相模型；
（2）鲁棒机制模型；
（3）各向异性电极热导率模型等。采用适当的方法和构建完整的模型是当前的研究趋势。
He[6]等采用三维两相模型研究了各向异性GDL导热系数对蛇形流场和半逆流操作PEMFC传热和除液的影响。对4个方面具有不同各向异性热导率的GDL进行了3个方向（x、y、z）的仿真。结果，获得了水的饱和度、温度、种类、电流、电位分布和质子电导率。根据各案例结果的对比，得出了一些新的结论，并列出如下：
（1）各向异性GDL产生的温差高于各向同性情况，垂直于气通道的面内导热系数比沿通道更重要，可能产生较大的温差。
（2）各向异性情况下由于温差大，水饱和度降低，但由于集流体的冷却功能和温差大，一些水蒸气可能会在通道肋骨附近的区域凝结。
（3）垂直于气道的贯通面方向和面内方向的各向异性热导率可导致膜电导率下降。
（4）各向同性GDL优于各向异性GDL，电流密度均匀。此外，垂直于通道的面内导热系数对膜中的电流密度分布的负面影响大于沿通道的负面影响。
J. Yablecki[7]等从具有代表性的物理GDL模型中分析确定了压缩，各向异性和非均相聚合物电解质膜（PEM）燃料电池气体扩散层（GDL）的有效通平面热导率，这些模型通过对四种市售GDL材料的微尺度计算机断层扫描成像进行了解。从这些物理模型中提取光纤到光纤接触点的数量和相应的接触区域，作为热阻模型的输入。结果表明， 有效导热系数随GDL厚度的增加而增加（体孔隙率几乎保持不变）。采用分析模型来确定材料核心区域的散装热导率和热导率。通过将核心区域与主体隔离，确定并讨论了非均相孔隙率剖面对透平面导热系数的影响。与体导热系数不同，核心区域的导热系数不依赖于材料厚度。还发现孔隙率分布的表面过渡区域在影响整体导热系数方面对PTFE的添加具有支配作用。
Hamidreza[8]等在60 °C温度下，在不同的压缩范围内精确测量14个 SIGRACET 气体扩散层（GDL），包括系列24和34系列以及25和35系列以及微孔层（MPL）的通透热系数。通过实验研究了压缩、PTFE 负载和MPL对热导率和接触电阻的影响，并首次给出了MPL涂层GDL基板的MPL和GDL之间接触电阻的测量结果。提出了一种新的鲁棒机制模型，用于预测PTFE处理的GDL的通平面热导率，并利用现有实验数据成功验证了该模型。该模型预测了PTFE处理后实验观察到的导热系数降低，并提供了有关导热系数对几何参数，压缩和PTFE的功能依赖性的详细见解。该模型可用于聚合物电解质膜燃料电池的性能建模和设计。
Chen[9]等提出了一种基于光纤布拉格光栅（FBG）传感技术的新方法来测量GDL材料的导热系数。采用FBG温度传感器测量了不同PTFE含量的GDL材料的导热系数，研究了不同PTFE含量对燃料电池性能的影响。实验结果表明，GDL材料的疏水性随着PTFE含量的增加而增加，GDL材料的不同PTFE含量对PEMFC的性能有不同的影响。使用FBG传感测量技术可以测量不同PTFE含量的GDL材料的导热系数差异，这反映了GDL材料中PTFE含量的差异，从而反映了GDL材料性能的变化。
Hamidreza[10]等通过引入相交纤维角和特征距离/长宽比等几何属性，提出了一种预测GDL热导率的统计单元方法。这些几何属性使用光学和孔隙测量数据进行分析反卷积。分析了导热系数对几何参数的依赖性，并确定了最佳热传导的GDL结构。结果表明，在确定电导率方面，长径比与孔隙率一样重要，并且具有较高孔隙率的多孔介质具有较低导热率的传统观念并不总是正确的。最大导热系数主要取决于孔隙率和纤维角度，以大约1的纵横比发生，并且对纤维直径的依赖性可以忽略不计。
Prabudhya[11]等开发了一种测量GDL本体热导率和GDL/BPP界面接触电阻的方法，该方法在实际燃料电池组件中发生不均匀压缩。东丽复写纸GDL TGP-H-060在0.34至1.71 MPa的压缩压力范围内进行了测试。结果表明，由于GDL和BPP之间微观接触面积的增加，热接触电阻随压力的增加而非线性下降;而有效体积导热系数随着压缩压力的增加而增加（从0.56到1.42 Wm−1 K−1）。发现热接触电阻大于此处应用的所有压缩压力范围的有效体积热阻（系数为1.6-2.8）。这种测量技术可用于根据在不均匀压缩下测量的最小体积和接触电阻来确定最佳GDL。
N. Alhazmi[12]等进行了实验研究，以测量许多气体扩散层（GDL）材料的透平面热导率和接触电阻。已经进行了这些量对温度，PTFE含量和微孔层（MPL）涂层的敏感性。此外，膜的通平面导热系数已被测量并报告为温度和含水量的函数。此外，催化剂层的通平面导热系数已被确定为温度和铂负载的函数。研究发现，当温度升高时，MEA组分的透平面导热系数降低，GDL的透平面导热系数明显低于其面内导热系数。
Han[13]等采用各向异性电极热导率模型，系统分析了PEMFC传热与催化的耦合特性。结果表明，电极导热系数在平面方向的各向异性比其他方向的影响更为显著。具体而言，电化学过程中阴极电极产生的热量是PEMFC中的主要热源，在不同的工作温度下，电极表面液态水和氧气的摩尔浓度分布也有所不同。此外，在低工作温度下，通过在贯通平面方向上适当的各向异性热导率，可以有效提高PEMFC的输出性能。然而，由于质子电导率过渡区域的降低，电化学反应的改善在高操作温度条件下受到限制。
Sadeghi[14]等介绍了一种新型试验台，可以分离GDL中的面内有效热导率和热接触电阻。使用具有不同聚四氟乙烯（PTFE）含量的东丽碳纸TGP-H-120样品在平均温度为65–70°C下进行测量。测量结果由紧凑的分析模型补充，该模型与实验数据完美一致。在广泛的PTFE含量范围内，发现面内有效导热系数保持近似恒定，k≈17.5Wm−1K−1K，其值比透平面电导率高约12倍。
Mohammad[15]等提出了一种新的改进的TPS方法，可以精确测量薄膜和涂层的体热导率。为此，首先，使用热盘测试台来测量TPS测试柱中不同厚度样品的总热阻。然后，将体导热系数从结果中解卷积。使用所提出的方法在乙烯四氟乙烯（ETFE）片材，Nafion膜和不同厚度的气体扩散层（GDL）上进行了实验，并根据ASTM标准C177-13，将结果与从保护热板方法获得的数据进行了交叉检查。本改进TPS方法得到的导热系数值为0.174±0.002W·m−1·K−1 表示 ETFE 和 0.243±0.007W·m−1·Nafion 为 K−1，而通过保护热板法测量的值为 0.177±0.002W·m−1·K−1 表示 ETFE 和 0.214±0.003W·m−1·K−1 表示纳菲翁。另一方面，GDL结果随机械压力而变化，两种方法的GDL结果之间观察到约15.7%的差异。
Sergei[16]等设计了一种新模型，该模型预测了PEM燃料电池各个组件的温度梯度，从而深入了解给定电池设计中水传输的整体机制。GDL 组件中的水冷凝条件和传输模式取决于水蒸气扩散系数和 GDL 组件的热导率的组合。本工作分别基于 GDL 中的水冷凝和 GDL 通过气相去除的水的比例，定义了不同类型的 GDL 和水传输方案。
Sadeghi[17]等开发了一种用于评估纤维GDL有效导热性的紧凑型分析模型。该模型考虑了固体纤维基质和气相中的传导；与重叠纤维之间的接触区域相关的扩散电阻;微间隙中的气体稀疏效应；以及显著的几何和机械特征，包括纤维取向和由于电池/堆叠夹紧引起的压缩力。模型预测与现有孔隙率范围内的实验数据非常吻合。利用所提出的模型进行参数化研究，研究双极板压力、纵横比、纤维直径、纤维角度和工作温度的影响。
Nada [18]等研究微孔层（MPL）影响聚合物电解质膜（PEM）燃料电池中气体的整体扩散和热量传导的作用非常有趣。在这项研究中，我们使用随机模型来生成MPL的三维重建。通过参数化研究，研究了MPL结构和MPL孔隙率对其扩散系数和导热系数的影响。研究发现，增加MPL小孔隙的体积，同时保持其整体孔隙率恒定，导致Knudsen扩散增加；因此，总扩散系数降低。一旦MPL的孔隙率降低，就会再次观察到似的趋势。小孔体积的增加也导致MPL的热导率增加。参数研究也得到了扩展，以了解将MPL应用于气体扩散层（GDL）的影响。在这种情况下，我们研究了MPL厚度，孔隙率及其对GDL的渗透的影响。厚度对MPL/GDL组件的导热系数和扩散系数的影响可以使用电阻网络来解释。MPL穿透深度的增加导致导热系数的增加和扩散系数的降低。
Shi[19]等通过GDL真实微观结构的分形理论表征，推导了GDL在质子交换膜燃料电池（PEMFC）中有效热导率的新型并行和串联预测模型。GDL的基础材料碳纸分形平行模型的预测与东丽公司提供的参考值非常吻合。所提出模型的预测结果也是合理的，因为它们分布在上限和下限之间。通过使用无量纲形式主义中提出的模型，研究了参数效应。此外，通过考虑聚四氟乙烯（PTFE）掺入碳纸孔隙空间的影响，对这些分形模型进行了修改，相应的模型预测表明，由于填充具有高导热性的PTFE，有效导热系数增加。
3.温度对炭炭复合材料导热系数的影响
炭炭复合材料是具有特殊性能的新型耐高温材料，在保持纤维增强复合材料优良力学性能的同时，还具备碳材料优异的高温性能。通过研究不同温度下碳/碳复合材料的导热系数，可以更好地使用这种超高温材料。
Alhazmi[20]等对GDL在不同工作温度下各向异性导热系数的影响进行了数值研究。此外，还研究了PEM燃料电池性能对GDL导热系数的灵敏度，并比较了不同GDL导热系数之间的温度分布。结果表明，增加GDL的面内和透面导热系数显著提高了PEM燃料电池的功率密度。此外，与平面导热系数相比，温度梯度对GDL的面内导热系数具有更高的敏感性。
N. Alhazmi[21]等采用平行导热技术（PTC）得到了膜电极组件（MEA）若干组分的面内导热系数和接触电阻。此外，还研究了温度、聚四氟乙烯（PTFE）负载、微孔层（MPL）涂层和纤维方向对气体扩散层（GDL）面内导热系数的影响。GDL的面内导热系数随温度升高而降低，并随着PTFE负载和MPL涂层的增加而略有增加。此外，膜的面内导热系数随着膜中水量的增加而增加。结果表明， 催化剂层的面内导热系数对温度不敏感， 随铂负载量的增加而增加。
Chen[22]等研究了气体扩散层的温度和含水量对其导热系数的影响。干气扩散层的导热系数随温度的升高呈上升趋势，但变化很小。气体扩散层的导热系数随含水量的增加呈线性增加。当气体扩散层的含水量为77%时，其导热系数随温度升高而增加。其导热系数从25 °C时的0.3592 W/（m·K）增加到85 °C时的0.7871 W/（m·K）。
Nada[23]等使用−20至+120°C温度范围的热扩散率测量和四次特氟龙载荷（0，5，20和50wt.%）的热扩散率测定了碳纸GDL的面内导热系数。了解温度对导热性的影响非常重要，因为PEM燃料电池被设计为根据使用应用在各种温度下运行。此外，特氟龙用于改变碳纸GDL的疏水性能，其中20wt.%是使用最广泛的百分比。在本研究中，选择特氟龙载荷是为了全面了解特氟龙引起的热阻。本研究采用准稳态方法测量复写纸的热性能。因此，研究了PTFE存在下的相变。热导率随着所有样品温度的升高而降低。添加低至5wt.%的特氟龙导致高热阻降低了样品的整体导热性。进一步添加特氟龙对导热系数没有重大影响。对于所有经过处理的样品，导热系数在10.1–14.7W/mK范围内。最后， 推导了热扩散率和电导率随温度的关系。
Karimi[24]等通过实验方法测定了70°C时各种气体扩散层材料的通平面导热率和气体扩散层（GDL）材料与电解铁表面之间的热接触电阻与压缩载荷和PTFE含量的关系。随着压缩负荷从0.7bar增加到13.8bar，市售SpectraCarb未经处理的GDL的有效导热系数在0.26至0.7W/（m°C）之间变化。接触电阻从0.7bar时的2.4×10−4m2°C/W降低至13.8bar时的0.6×10−4m2°C/W。PTFE涂层似乎增强了低压缩载荷下的有效导热性，并降低了高压缩载荷下的有效导热性。与纯碳纤维相比，SolviCore扩散材料上微孔层和PTFE的存在降低了有效导热系数，并增加了热接触电阻。在70°C时，有效导热系数分别为0.25W/（m°C）和0.52W/（m°C），30%包覆的溶剂维核心GDL微孔层分别为0.7和13.8bar。相应的热接触电阻从 0.7bar 时的 3.6×10−4m2°C/W 降低到 13.8bar 时的 0.9×10−4m2°C/W。所有研究的GDL材料在压缩载荷下都显示出非线性变形。
结论与展望
（1）炭炭复合材料由于其特殊的组成结构，在其导热过程既存在声子导热，又存在电子导热，声子导热系数随声子运动的平均速度和声子的自由程增大而增大；电子导热系数与碳/碳复合材料石墨化程度有很大关系，电子导热系数随石墨化程度增大而增大。
（2）GDL的导热系数随着温度的升高而降低，但其随着膜中水量的增加而增加。
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原文始发于微信公众号（碳际科技）：【知识分享】气体扩散层炭纸导热机理研究进展
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